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    Photoelectrocatalysis for high‐value‐added chemicals production

    【摘要】:化石燃料的过度消耗导致了能源短缺和环境破坏,因此可再生清洁能源的开发已成为当务之急.在众多可再生能源中,太阳能因其环境友好,储量巨大且分布广泛等特点而引起了研究者们的兴趣.光电催化(PEC)是一种能够将可再生太阳能转化为化学能的方法,而最受关注的是通过PEC水分解来获得高附加值的氢能源.欲使PEC系统实现水分解,理论上应利用带隙至少为1.23 eV的半导体光电极,在光激发下使产生的光生空穴和电子分别在阳极进行水的氧化以产生氧气,并在阴极实现水的还原来产生氢气.然而在此过程中,阳极发生的析氧反应(OER)是一个动力学缓慢的四电子过程,并且反应产出的氧气相对于氢气是一种低附加值的产物.这就导致了PEC水分解体系效率较低,经济性也不令人满意.实际上,除水分解之外, PEC体系还有许多其他应用,包括水氧化制过氧化氢、有机物选择性氧化、有机污染物氧化降解以及二氧化碳还原等.这些应用能够提升产物的附加值,如水能被氧化为更高价值的过氧化氢而不是氧气.此外,例如甘油这一价格低廉的有机生物质可以被氧化转化为1,3-二羟基丙酮和甘油醛等高附加值化学品,此类反应加快反应速率的特点同样能使得PEC系统的实用性提升.最近,在光阴极上进行二氧化碳还原反应同样得到了许多关注,因为它能够同时起到将太阳能转换为化学能和减少温室气体来?;せ肪车乃啬康?但想要实现以上的目标,必须选择合适的半导体材料以满足各体系的需要.因此,在一个PEC系统中同时设计能够带来更多效益的反应和与之匹配的高效光电极是一个巨大的挑战.以往有许多优秀的文章总结了PEC水分解体系的设计和优化,但目前还缺少对如何实现PEC系统中各种高附加值产品生产以及环境处理应用的全面讨论.基于此目的,本述评聚焦于PEC系统中多种面向现实应用的反应体系,详细讨论了系统中光电极的设计制备、反应环境调控,并揭示工作机理.相信这篇关于PEC技术应用拓展的详细述评将对太阳能-化学能转化以发展清洁能源和环境?;さ姆较虼从行У慕杓推羰?
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